ช่วงเริ่มต้นของสงคราม พระองค์ได้ทรงปฏิบัติตามคำร้องขอของสหราชอาณาจักร ที่ให้ปฏิเสธคำร้องขอของกองทัพเยอรมันในการเคลื่อนทัพผ่านเบลเยียมเพื่อเข้าโจมตีฝรั่งเศสซึ่งเป็นสัมพันธมิตรของอังกฤษในขณะนั้น ซึ่งฝ่ายเยอรมันได้คาดการณ์ไว้ว่าฝรั่งเศสจะประกาศสงครามกับเยอรมนีเพื่อสนับสนุนรัสเซีย (อังกฤษเป็นหนึ่งในชาติมหาอำนาจยุโรปในสมัยนั้นที่รับรองสถานะของการไม่ฝักใฝ่ฝ่ายใดของเบลเยียมภายใต้สนธิสัญญาลอนดอน ค.ศ. 1839) ซึ่งพระองค์ได้ทรงตอบปฏิเสธคำร้องขอของฝ่ายเยอรมัน กองทัพเยอรมันจึงเปิดฉากบุกรุกเบลเยียม ซึ่งพระองค์ ในฐานะพระมหากษัตริย์มีพระราชอำนาจตามรัฐธรรมนูญของเบลเยียม เป็นจอมทัพของเบลเยียมและทรงกำกับดูแลเพื่อต้านกองกำลังของฝ่ายเยอรมันเป็นเวลานานพอให้กองทัพของอังกฤษและฝรั่งเศสเตรียมการสำหรับการรบในยุทธการแห่งมาร์น (6-9 กันยายน ค.ศ. 1914) พระองค์ทรงนำทัพผ่านการปิดล้อมเมืองแอนต์เวิร์ป และยุทธการแห่งอิแซร์ เมื่อกองทัพเบลเยียมถูกผลักดันให้ล่าถอยไปยังส่วนปลายที่สุดของดินแดน ซึ่งติดกับทะเลเหนือ ซึ่งเป็นสถานที่ที่กองทัพเบลเยียมได้รับการช่วยเหลือจากกองทัพไตรภาคี และทำสงครามเต็มรูปแบบในดินแดนแถบนี้กินเวลายาวนานถึงสี่ปี ซึ่งสมเด็จพระเจ้าอัลแบร์ได้ทรงนำทัพและบัญชาการอยู่ที่แนวหน้าเคียงข้างกับกองทัพของพระองค์ ในขณะที่สมเด็จพระราชินีนั้นทรงดูแลงานพยาบาลอยู่ที่แนวหน้า นอกจากนี้พระองค์ยังทรงมีพระบรมราชานุญาตให้พระราชโอรส เจ้าชายเลโอโปลด์ พระชันษาเพียง 14 ปีเข้าเป็นพลทหารร่วมกับกองทัพเบลเยียมในขณะนั้น [2][5]

สงครามครั้งนั้นได้นำพาเบลเยียมเข้าสู่ช่วงยากลำบาก ซึ่งเกิดขึ้นจากการถูกยึดครองโดยกองทัพเยอรมัน พระองค์ด้วยทรงเกรงถึงผลลัพธ์อันร้ายแรงของสงครามต่อเบลเยียมและยุโรป รวมถึงจำนวนผู้สูญเสียอันมากมาย จึงได้ทรงเจรจาทางการทูตกับฝ่ายเยอรมันอย่างลับๆ และตกลงกันในพื้นฐานว่า "ไม่มีผู้ใดชนะ และไม่มีผู้ใดพ่ายแพ้" (no victors, no vanquished) แต่อย่างไรก็ตามทั้งฝ่ายเยอรมัน และฝ่ายไตรภาคีไม่มีผู้ใดเห็นด้วยต่อข้อเสนอของพระองค์ พระองค์จึงไม่สามารถเจรจาสันติภาพต่อไปได้อีก ท่ามกลางสถานการณ์นี้ พระองค์อาจจะพิจารณาถึงการเจรจาสงบศึกกับเยอรมนี หากแลกกับการรับรองอิสรภาพของเบลเยียม และนำพาเบลเยียมออกจากสงครามได้อย่างเด็ดขาด แต่ทัศนคติของฝ่ายเยอรมันในขณะนั้นทำให้ตัวเลือกนี้ดูจะเป็นไปไม่ได้เสียเลย เนื่องจากกองทัพฝ่ายเยอรมันนั้นกำลังใช้เบลเยียมเป็นแรงกดดันฝ่ายไตรภาคี และดังนั้นจึงไม่มีความต้องการที่จะนำความสงบสุขมาสู่ภูมิภาคนี้ได้ และช่วงปลายของสงคราม ในฐานะของผู้บัญชาการกองกำลังฟลานเดอร์ ซึ่งเป็นกองกำลังผสมระหว่างทหารเบลเยียม อังกฤษ และฝรั่งเศส พระองค์ได้นำทัพอย่างกล้าหาญและพาชัยชนะเข้าปลดปล่อยประเทศเบลเยียมจากการยึดครองของกองทัพเยอรมันได้ พระองค์และพระราชินีเสด็จนิวัติกลับกรุงบรัสเซลส์ด้วยการต้อนรับดั่งวีรบุรุษสงคราม